Aniela należała do bardzo rozwiniętego wówczas ruchu Del Divino Amore, który miał za cel odrodzenie religijne członków i pracę dla otoczenia. Stowarzyszeni zbierali się w określonych dniach na modlitwę i rozmowy duchowe, zaprawiali się do praktykowania uczynków miłosierdzia chrześcijańskiego. Odwiedzali więc szpitale, fundowali przytułki dla sierot i opuszczonych oraz zakłady i szkoły dla ubogiej młodzieży. Jednym z dzieł, wyłaniającym się z działalności towarzystwa Del Divino Amore, była opieka nad dziewczętami, które padły ofiarą złym obyczajom, były pozbawione opieki, bez troski ze strony swoich rodzin. Duszą tego ruchu stała się Aniela. Niebawem zdobyła sobie taki autorytet, że cała elita miasta schodziła się do jej ubogiej izby przy kościele św. Afry.

Towarzystwo w Wenecji zaproponowało jej, aby objęła kierownictwo nad wszystkimi jego dziełami miłosierdzia. Również papież Klemens VII zaproponował Anieli, by zechciała zaopiekować się dziełami dobroczynnymi w Wiecznym Mieście. Dla uproszenia sobie światła Bożego Aniela udała się z pielgrzymką do Ziemi Świętej (1524). W rok potem udała się w charakterze pątniczki do Rzymu, by uzyskać jubileuszowy odpust (1525). Aniela odbywała w tym okresie życia jeszcze więcej pielgrzymek – zaważyło to na tym, że pielgrzymowanie stało się charakterystycznym rysem jej sylwetki.

Po powrocie, z powodu sytuacji politycznej (wojna w Brescii), Aniela tułała się po różnych miejscach. Prowadziła życie pełne modlitwy i wyrzeczenia. Trzeźwa obserwacja sytuacji kraju i Kościoła – reformacja rozerwała jedność chrześcijaństwa – oraz pogłębione życie duchowe doprowadziły ją do poszukiwania nowych dróg duchowości. Wśród skromnych posług, jakie wykonywała, umiała dostrzec możliwość moralnej i religijnej odnowy społeczeństwa przez wychowanie dziewcząt do tego, by założywszy rodziny, umiały w sposób właściwy je kształtować.

W 1530 roku Brescia wracała do życia po wojnie. Wokół Anieli na nowo gromadziły się kobiety i dziewczęta z poprzedniej pracy apostolskiej. Aniela pragnęła nadać tej grupce stałą formę. W 1535 roku podjęła decyzję o fundacji towarzystwa, któremu za patronkę chciała dać św. Urszulę Męczennicę. W dokumencie fundacyjnym Towarzystwa św. Urszuli wymienionych jest 28 kobiet – pierwszych duchowych córek. Aniela miała wtedy ponad 60 lat. Opracowała regułę, którą zatwierdził wikariusz generalny diecezji 8 sierpnia 1536 roku. Pierwsza kapituła generalna odbyła się 8 marca 1537 roku. Aniela została na niej wybrana pierwszą przełożoną generalną. Św. Aniela stworzyła nowy model apostołowania w Kościele. Stała się niejako prekursorką czynnych zgromadzeń zakonnych. Urszulanki bowiem, nie wyróżniając się strojem, nie będąc zamknięte w klauzurze, poświęcały się wychowaniu dziewcząt, przyszłych matek. Swoim siostrom Aniela kazała „iść w lud”. Idea była prosta – poświęcone Bogu dziewczęta i kobiety, mieszkając w rodzinach i oddając się dziełu wychowania i nauczania, miały przyczynić się do odnowy moralnej społeczeństwa i Kościoła. Spotykając się co pewien czas ze sobą, miały umacniać się wzajemnie w powołaniu.

Papież Paweł V zatwierdził regułę Towarzystwa św. Urszuli w 1544 roku – już po śmierci Anieli – zmarła 27 stycznia 1540 roku.

Aniela została pochowana w kościele św. Afry w Brescii, gdzie do dnia dzisiejszego jej ciało spoczywa w kryształowej trumnie na ołtarzu poświęconym jej czci. Beatyfikacji Anieli Merici dokonał Klemens XII (1788), a jej kanonizacji Pius VII (1807).

Idee wychowawcze św. Anieli rozpowszechniały się bardzo szybko. W wielu miejscach zakładano Towarzystwa św. Urszuli na wzór tego założonego przez św. Anielę w Brescii – najpierw w północnych Włoszech, potem we Francji, skąd urszulanki rozprzestrzeniały się już właściwie po całym świecie.

Dzisiaj rodzina św. Anieli liczy około 9.300 sióstr, z których część żyje jak w XVII w. w autonomicznych klasztorach, inne należą do prawie 40 zgromadzeń, instytutów i unii działających na prawach diecezjalnych lub papieskich. Urszulanki Serca Jezusa Konającego są jedną z najmłodszych gałęzi „na starym, czcigodnym pniu urszulańskim” (św. Urszula Ledóchowska, Historia Kongregacji).

Główne cechy charyzmatu urszulanek – córek św. Anieli – to

• wierność Chrystusowi i męstwo w wyznawaniu wiary
• nauczanie i wychowanie dzieci i młodzieży w duchu chrześcijańskim

Z pism św. Anieli

Usiłujcie z pomocą Bożą zdobyć i utrzymać w sobie tę dobrą postawę umysłu i serca, by jedyną pobudką waszych trosk i rozporządzeń była miłość Boga i zbawienie dusz. (Testament, Legat 1)

Działajcie, nie traćcie czasu, wierzcie, wysilajcie się, ufajcie, głośno wołajcie w swym sercu do Niego, a bez wątpienia ujrzycie rzeczy cudowne, jeżeli wszystko będziecie kierowały ku czci i chwale Jego majestatu i dla dobra dusz (Rady, Rady dla mistrzyń)      

Trzymajcie się dawnej drogi i zwyczajów Kościoła i żyjcie życiem nowym. (Rady, Rada 7)

"Córki św. Anieli" - katalog zgromadzeń urszulańskich